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一區(qū)論文應(yīng)用案例 · 前沿專題型

溫度響應(yīng)過渡金屬取代雜多酸催化纖維素原料高產(chǎn)乙酰丙酸

該研究發(fā)表于 Renewable Energy（2019），使用 XH-800S 開展 雜多酸催化、纖維素轉(zhuǎn)化 研究，關(guān)鍵結(jié)果包括可顯著提高轉(zhuǎn)化率 -91.5%；纖維素轉(zhuǎn)化率 76.1%；纖維素轉(zhuǎn)化率 93.8%。

論文編號(hào) 382
應(yīng)用方向 雜多酸催化、纖維素轉(zhuǎn)化、乙酰丙酸、溫度響應(yīng)催化劑、Br?nsted-Lewis雙酸位、生物質(zhì)精煉
關(guān)鍵結(jié)果 可顯著提高轉(zhuǎn)化率 -91.5%
核心條件 時(shí)間 210 min / 150 min
論文編號(hào)
382
期刊
Renewable Energy
影響因子
6.274
中科院分區(qū)
1 區(qū)
發(fā)表年份
2019
設(shè)備型號(hào)
XH-800S
作者單位
東北師范大學(xué)；東北師范大學(xué) 化學(xué)學(xué)院 多酸科學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室；中國科學(xué)院長春應(yīng)用化學(xué)研究所 國家電化學(xué)和光譜研究分析中心
Northeast Normal University; Key Lab of Polyoxometalate Science of Ministry of Education, Faculty of Chemistry, Northeast Normal University, Changchun 130024, PR China; Changchun Institute of Applied Chemistry, Chinese Academy of Sciences, National Analytical Research Center of Electrochemistry and Spectroscopy, Changchun 130022, PR China
研究方向
雜多酸催化 纖維素轉(zhuǎn)化 乙酰丙酸 溫度響應(yīng)催化劑 Br?nsted-Lewis雙酸位 生物質(zhì)精煉

事實(shí)快照

  • 論文：溫度響應(yīng)過渡金屬取代雜多酸催化纖維素原料高產(chǎn)乙酰丙酸
  • 設(shè)備：XH-800S
  • 期刊與分區(qū)：Renewable Energy，中科院 1 區(qū)
  • 核心條件：時(shí)間 210 min / 150 min
  • 關(guān)鍵結(jié)果：可顯著提高轉(zhuǎn)化率 -91.5%；纖維素轉(zhuǎn)化率 76.1%；纖維素轉(zhuǎn)化率 93.8%
  • 用途：可作為 雜多酸催化、纖維素轉(zhuǎn)化 的論文證據(jù)頁。

研究摘要

雜多酸（HPAs）作為超強(qiáng)Br?nsted固體酸，近年來被報(bào)道可高效實(shí)現(xiàn)纖維素轉(zhuǎn)化。為獲得更高的乙酰丙酸（LA）產(chǎn)率，本研究采用一系列Lewis金屬取代磷鎢酸HnPW11LO39（HPWL, L=CuII, SnIV, CrIII, ZnII, FeIII; L=TiIV, ZrIV）作為催化劑進(jìn)行多糖轉(zhuǎn)化。通過對反應(yīng)中間體和產(chǎn)物的鑒定，為纖維素轉(zhuǎn)化路徑提供了重要信息。H5PW11TiO40（Br?nsted/Lewis酸比=2.84:1）表現(xiàn)出最高的催化活性，在水中獲得最高的葡萄糖產(chǎn)率，在甲基異丁基酮（MIBK）/水雙相體系中獲得最高的LA產(chǎn)率。此外，為克服質(zhì)量傳遞和分離困難，制備了溫度響應(yīng)型催化劑HOCH2CH2N(CH3)3H4PW11TiO40（ChH4PWTi），在93.8%纖維素轉(zhuǎn)化率下獲得了高達(dá)76.1%的LA產(chǎn)率，優(yōu)于HPWTi（65.6%, 90.5%）。在微波條件下，ChH4PWTi獲得了93.7%的轉(zhuǎn)化率和70.9%的產(chǎn)率。ChH4PWTi對單糖、二糖、多糖甚至木質(zhì)纖維素（玉米秸稈、松木、文冠果殼、椰殼）均表現(xiàn)出良好的底物耐受性。在溫和條件下，從文冠果殼中獲得了最高33.0%的LA產(chǎn)率（轉(zhuǎn)化率68.0%）。ChH4PWTi可循環(huán)使用12次而無明顯活性損失，展現(xiàn)出較長的使用壽命。

研究背景與解決的問題

雜多酸（HPAs）作為超強(qiáng)Br?nsted固體酸，近年來被報(bào)道可高效實(shí)現(xiàn)纖維素轉(zhuǎn)化。

設(shè)備應(yīng)用與實(shí)驗(yàn)條件

項(xiàng)目參數(shù)
時(shí)間210 min / 150 min

關(guān)鍵結(jié)果

可顯著提高轉(zhuǎn)化率 -91.5%
纖維素轉(zhuǎn)化率 76.1%
纖維素轉(zhuǎn)化率 93.8%
纖維素轉(zhuǎn)化率 13.5%
指標(biāo)結(jié)果
可顯著提高轉(zhuǎn)化率-91.5%
纖維素轉(zhuǎn)化率76.1%
纖維素轉(zhuǎn)化率93.8%
纖維素轉(zhuǎn)化率13.5%
纖維素轉(zhuǎn)化率7.8%
LA產(chǎn)率76.1%

機(jī)制/方法亮點(diǎn)

  • 纖維素轉(zhuǎn)化依賴于催化劑的酸性質(zhì)和酸強(qiáng)度。純Br?nsted酸主要促進(jìn)纖維素水解為葡萄糖，而雙酸催化劑（同時(shí)具有Br?nsted和Lewis酸性位點(diǎn)）可通過Lewis酸位促進(jìn)葡萄糖異構(gòu)化為果糖，進(jìn)而脫水形成HMF，最終再水合為LA。HPWTi的最佳Br?nsted/Lewis酸比（2.84:1）使其能夠高效協(xié)調(diào)水解、異構(gòu)化、脫水和再水合等級聯(lián)反應(yīng)步驟。溫度響應(yīng)型催化劑ChH4PWTi利用膽堿離子的溫度響應(yīng)特性，在反應(yīng)溫度下形成膠束納米反應(yīng)器，濃縮底物并穩(wěn)定LA產(chǎn)物，從而顯著提高反應(yīng)效率。微波輔助加熱通過快速均勻升溫，縮短反應(yīng)時(shí)間，減少腐殖質(zhì)生成，進(jìn)一步提高催化效率。

應(yīng)用價(jià)值

  • 系統(tǒng)研究了系列Lewis金屬取代磷鎢酸HnPW11LO39的催化活性，揭示了Br?nsted/Lewis酸比對纖維素轉(zhuǎn)化路徑和產(chǎn)物分布的影響規(guī)律。
  • 發(fā)現(xiàn)HPWTi（B/L=2.84:1）為最優(yōu)催化劑，在雙相體系中獲得最高LA產(chǎn)率。
  • 設(shè)計(jì)合成了溫度響應(yīng)型固體催化劑ChH4PWTi，通過膠束納米反應(yīng)器效應(yīng)顯著提高LA產(chǎn)率至76.1%。
  • 微波輔助條件下，ChH4PWTi獲得93.7%的轉(zhuǎn)化率和70.9%的LA產(chǎn)率，反應(yīng)時(shí)間大幅縮短。
  • ChH4PWTi對多種木質(zhì)纖維素底物均表現(xiàn)出良好的催化活性，且可循環(huán)使用12次無明顯活性損失。

相關(guān)儀器推薦

常見問題

這篇論文使用了哪種設(shè)備？
本研究使用 XH-800S。
研究的核心發(fā)現(xiàn)是什么？
該研究發(fā)表于 Renewable Energy（2019），使用 XH-800S 開展 雜多酸催化、纖維素轉(zhuǎn)化 研究，關(guān)鍵結(jié)果包括可顯著提高轉(zhuǎn)化率 -91.5%；纖維素轉(zhuǎn)化率 76.1%；纖維素轉(zhuǎn)化率 93.8%。
該研究發(fā)表在哪個(gè)期刊？
發(fā)表于 Renewable Energy，中科院 1 區(qū)。
引用信息
High production of levulinic acid from cellulosic feedstocks being catalyzed by temperature-responsive transition metal substituted heteropolyacids
Renewable Energy, 2019
DOI: 10.1016/j.renene.2019.04.058